▍導(dǎo)讀

信息時(shí)代下的數(shù)據(jù)總量正在以幾何級次爆炸式增長，亟需發(fā)展安全可靠的海量數(shù)據(jù)存儲技術(shù)。1974年，前蘇聯(lián)科學(xué)家彼爾索諾夫在研究激光輻照有機(jī)分子的光吸收時(shí)發(fā)現(xiàn)了光譜燒孔現(xiàn)象，其同時(shí)利用了頻域和空域維度，若進(jìn)一步與全息技術(shù)結(jié)合，將產(chǎn)生超高存儲密度，可滿足大容量冷數(shù)據(jù)存儲需求。然而，傳統(tǒng)光譜燒孔介質(zhì)的均勻線寬隨環(huán)境溫度上升而急劇寬化，在超過液氦溫度（4.2 K）后難以保存信息，發(fā)展室溫全息光譜燒孔存儲已成為本領(lǐng)域的重大挑戰(zhàn)。

近日，東北師范大學(xué)劉益春院士、付申成教授在《發(fā)光學(xué)報(bào)》（EI、Scopus、核心期刊）發(fā)表了題為“室溫全息光譜燒孔：實(shí)現(xiàn)路徑與研究展望”的綜述文章。

該綜述簡要回顧了光譜燒孔的發(fā)展歷程和存在瓶頸，并基于等離激元光譜燒孔的基本原理，闡述了過渡金屬氧化物/貴金屬功能基元室溫全息光譜燒孔的新思想，展示了大面積全息盤片和小型化全息存儲器的最新成果，分析并展望了功能基元空間序構(gòu)對光譜燒孔存儲密度提升的可行性。

▍引言

光譜燒孔是頻率選擇的光存儲，是一種高密度數(shù)據(jù)存儲技術(shù)。在稀土離子摻雜的晶體、有機(jī)分子或金屬納米團(tuán)簇中，格位環(huán)境完全相同的激活中心（或吸收中心）光譜寬度被稱為“均勻線寬”（Г?）；當(dāng)離子、分子或納米團(tuán)簇所處環(huán)境不同時(shí)，各激活中心的頻率會(huì)有微小移動(dòng)，整體疊加出的包絡(luò)線寬度被稱為“非均勻線寬”（Г??）。在使用帶寬小于非均勻線寬的激光激發(fā)時(shí)，只有對應(yīng)共振頻率的吸收中心發(fā)生光物理或光化學(xué)變化，再通過可調(diào)諧激光掃描整個(gè)吸收譜帶，共振的激活中心吸收出現(xiàn)飽和，而非共振的激活中心仍有正常的吸收，這樣就會(huì)在原來的吸收線型上出現(xiàn)凹陷，也就是光譜線型上的“孔”，整個(gè)過程被定義為“光譜燒孔”，其存儲密度的理論極限值R=Г??/Г?。進(jìn)一步將光譜燒孔技術(shù)與全息技術(shù)相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)多頻全息圖存儲，在吸收譜帶上仍可觀測到吸收線型上的“孔”，這樣的記錄過程可被稱為“全息光譜燒孔”。然而傳統(tǒng)光譜燒孔材料基于電子-聲子相互作用，當(dāng)環(huán)境溫度上升時(shí)，存儲陷阱向激發(fā)態(tài)的電子逆躍遷幾率變大，室溫下Г?寬化并接近Г??，R值趨近于1，導(dǎo)致存儲的高密度信息丟失。

圖1：（a，b）局域表面等離激元光譜燒孔示意圖；（c）光譜燒孔型全息光盤原型；（d）小型化全息存儲器

▍局域表面等離激元光譜燒孔的原理與實(shí)驗(yàn)

研究團(tuán)隊(duì)突破傳統(tǒng)思路、另辟蹊徑，基于過渡金屬氧化物/貴金屬體系，提出室溫全息光譜燒孔的新方法。金屬顆粒的局域表面等離激元共振能量遠(yuǎn)大于室溫?zé)峒せ钅?，受環(huán)境溫度影響極低，振蕩頻率通常由顆粒尺寸、形狀、周圍介電環(huán)境和金屬種類所決定。當(dāng)共振頻率激光誘導(dǎo)金屬顆粒發(fā)生光物理或光化學(xué)變化時(shí)，其固有的吸收中心降低，整個(gè)吸收譜帶在共振頻率處產(chǎn)生凹陷，形成“等離激元光譜孔”（Plasmonic spectral hole）。過渡金屬氧化物（簡寫MO?，如ZnO、TiO?、Ta?O?、Nb?O?等）通常具有較寬的帶隙，在近紫外至可見區(qū)透明，是可見光激勵(lì)貴金屬光化學(xué)反應(yīng)的優(yōu)異載體。團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并構(gòu)建了氧化物半導(dǎo)體/貴金屬的納尺度肖特基界面，通過相干光誘導(dǎo)貴金屬的等離激元共振，光生電子在界面電場驅(qū)動(dòng)下向氧化物轉(zhuǎn)移，完成金屬離子化和信息寫入。進(jìn)一步基于等離激元對光場電矢量和頻率的依賴特性，實(shí)現(xiàn)了偏振、波長調(diào)制的多維高密度全息存儲。引入肖特基界面電子陷阱，阻斷貴金屬離子的還原路徑，發(fā)展出抗紫外線、抗X射線擦除的新型高密度永久全息存儲體系。

光譜燒孔的孔寬、孔深、不同孔間的相互串?dāng)_直接影響全息存儲密度和存儲效率。對于MO?:Ag（Au）納米復(fù)合體系，可從氧化物半導(dǎo)體物性調(diào)控、局域表面等離激元共振角度出發(fā)，增強(qiáng)光譜燒孔存儲性能。在信息存儲密度方面，考慮氧化物介電環(huán)境對納米Ag局域態(tài)電子振蕩頻率的調(diào)制作用，設(shè)計(jì)“過渡金屬氧化物/貴金屬”功能基元的空間序構(gòu)，如構(gòu)建“…Ag/MO?/SiO?/Ag/MO?…”或“…Ag/MO?/SiO?/Au/MO?…”疊層結(jié)構(gòu)，氧化物的物理間隔以及Ag、Au顆粒的交錯(cuò)排布能夠有效屏蔽Ag納米顆粒的相互融合，從而抑制不同共振頻率處的光譜燒孔串?dāng)_。

為了推進(jìn)光譜燒孔型全息存儲的實(shí)用化，通過優(yōu)化絲網(wǎng)印刷技術(shù)和退火工藝，制備了外徑8 cm的等離激元全息存儲光盤。通過活化等離激元記錄層和功能化修飾，存儲效率和全息圖讀取穩(wěn)定性得到了大幅提升，全息信號的空間波動(dòng)率降低至3%以下，實(shí)現(xiàn)了良好的空間點(diǎn)位尋址和全息存取。在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)還開發(fā)了與光譜燒孔型全息光盤適配的小型化全息存儲器。在50 cm×40 cm×10 cm空間內(nèi)，建立了可見區(qū)（400～720 nm）多頻同軸全息記錄模塊、X-Y平移/旋轉(zhuǎn)可調(diào)諧的電控機(jī)械尋址模塊和全息圖實(shí)時(shí)采集模塊。該系統(tǒng)與國外同類產(chǎn)品相比，具有更為優(yōu)異的多波長全息存儲和讀取能力，為真三維、全彩色全息數(shù)據(jù)處理提供了優(yōu)異平臺。

▍結(jié)論與展望

針對傳統(tǒng)光譜燒孔中的低溫工作局限，研究團(tuán)隊(duì)提出并實(shí)現(xiàn)了“過渡金屬氧化物/貴金屬”功能基元的室溫穩(wěn)定光譜燒孔。系統(tǒng)闡述了局域等離激元光譜燒孔的形成原理和影響因素，特別提出通過構(gòu)建“MO?:Ag（Au）”功能基元序構(gòu)拓展光譜非均勻線寬、提高存儲密度的新思想。同時(shí)也介紹了近期在大面積光譜燒孔型全息光盤和小型化全息存儲器方面的工作進(jìn)展。前期的系列工作拓展了過渡金屬氧化物功能薄膜的應(yīng)用領(lǐng)域，為寬禁帶半導(dǎo)體的光發(fā)射—光存儲集成微納器件研制提供了工作基礎(chǔ)和發(fā)展思路。

| 通訊作者簡介 |

劉益春，東北師范大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，中國科學(xué)院院士。第七屆教育部科技委數(shù)理學(xué)部委員，國務(wù)院學(xué)位委員會(huì)第八屆學(xué)科評議組成員，國際發(fā)光會(huì)議(ICL)程委會(huì)委員(2020大會(huì)主席)，國際II-VI族化合物材料會(huì)議顧委會(huì)委員，中國科學(xué)院BR計(jì)劃，國家杰出青年科學(xué)基金獲得者，教育部跨世紀(jì)優(yōu)秀人才。主要從事氧化物半導(dǎo)體光電功能材料與器件研究。

付申成，東北師范大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師。教育部東北區(qū)物理學(xué)專業(yè)教指委常務(wù)委員、吉林省物理學(xué)會(huì)理事、吉林省光學(xué)學(xué)會(huì)理事。作為主要完成人獲吉林省科技進(jìn)步一等獎(jiǎng)、自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)、教學(xué)成果獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)，長春市第八批有突出貢獻(xiàn)專家。主要從事光全息技術(shù)、光致變色功能材料與器件的研究。

| 論文信息 |

付申成,劉益春.室溫全息光譜燒孔：實(shí)現(xiàn)路徑與研究展望[J].發(fā)光學(xué)報(bào),2023,44(07):1123-1130.

DOI：10.37188/CJL.20230086.

https://cjl.lightpublishing.cn/zh/article/doi/10.37188/CJL.20230086/

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